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科技進展
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近日,大連化物所能源催化轉化全國重點實驗室計算和數據驅動催化研究組(511組)肖建平研究員團隊與浙江大學王亮研究員、肖豐收教授團隊,以及寧夏大學劉晰教授團隊合作,在丙烷脫氫制丙烯的研究中取得新進展,開發出一種鈷硅酸鹽沸石催化劑(CoS-1),該催化劑具有獨特的分子篩骨架穩定孤立四面體鈷位點結構,展現出優異的催化性能,可實現丙烯產率達9.7 kgC3=?kgcat–1?h–1。此外,在工業條件下,其丙烷脫氫性能優于傳統工業PtSn/Al2O3催化劑。

低碳烯烴是現代化學工業的重要原料。通過低碳烷烴脫氫,有望實現頁巖氣直接生產低碳烯烴,具有重要的研究價值。在前期的工作中,肖建平團隊與實驗團隊合作,通過理論計算系統研究了硅質分子篩骨架穩定的不同孤立金屬位點的烷烴脫氫特性,取得了系列研究成果(J. Am. Chem. Soc.,2020;J. Am. Chem. Soc.,2022;Chem,2023)。

本工作中,肖建平團隊通過穩定性研究和催化動態模擬,揭示了CoS-1催化劑的活性中心結構及其高性能的化學根源。研究發現,分子篩骨架穩定的孤立Co位點,在反應過程中呈現(Si?O)δ?Coδ+?(OH?Si)4?δ配位結構,其柔性骨架在高溫條件下的熵效應可顯著降低Coδ+位點的丙烷脫氫能壘,使CoS-1催化劑具有比Pt3Sn合金更低的能壘。進一步,團隊通過微觀動力學模擬計算了這兩種催化劑上的烷烴脫氫速率,發現雖然CoS-1具有更低的能壘,但由于丙烷擴散到分子篩孔道內的過程會造成較大的熵損失,使得Coδ+位點附近的丙烷濃度遠低于Pt3Sn表面,從而導致在反應初期,CoS-1的總反應速率略低于Pt3Sn。此外,團隊還提出,分子篩非鍵合吸附的特性有利于產物丙烯的快速脫附,降低了催化劑積碳速率,從而使CoS-1表現出更優異的長期穩定性。

相關研究以“Cobaltosilicate zeolite beyond platinum catalysts for propane dehydrogenation”為題,于近日發表在《自然-催化》(Nature Catalysis)上。該工作的共同第一作者是浙江大學周航副研究員和大連化物所511組博士研究生李歡。上述工作得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金等項目的支持。

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